De voyage en France, elle rencontre le réalisateur français Philippe de Broca. Celui-ci lui offre son premier rôle dans le film « Les mille et une nuits » en 1990, où elle incarne Shéhérazade. De retour en Angleterre l'année suivante, elle remporte un franc succès dans la série « Darling Buds of May ».
Catherine Zeta-Jones part ensuite à la conquête d'Hollywood et se fait remarquer par le réalisateur Steven Spielberg. En 1998, celui-ci la recommande pour jouer dans « Le Masque de Zorro », produit par Martin Campbell, aux côtés d'Antonio Banderas et Anthony Hopkins. La carrière de l'actrice est lancée.
Elle est à l'affiche du film « Haute Voltige » en 1999, dans la peau d'une cambrioleuse et fait frissonner les spectateurs dans le film « Hantise ». « High Fidelity », « Traffic », « Couples de stars » figurent également à son palmarès.
En 2002, Catherine Zeta-Jones renoue avec sa vocation passée de chanteuse et de danseuse dans la comédie musicale « Chicago » où elle donne la réplique à Renee Zellweger.